2006年6月,在赵薇主演的情感剧《谢谢你曾经爱过我》中饰侯志杰 ;周一围在都市爱情伦理片《真情无限之继母》中的李大宇。 2009年3月,在欧阳震华主演的古装神话剧《天师钟馗》中饰潘文杰;4月,与田中裕子、殷桃联袂主演清宫戏《苍穹之昴》,周一围在剧中饰演人格完美的梁文秀; 2010年7月,与林心如、李依晓共同参演都市情感剧《独家披露》,饰祝五一; 同年,周一围主演公益电影《盲人电影院》,扮演了刚毕业的大学生陈语 。 2011年2月,参演林心如工作室出品的古装宫廷戏《倾世皇妃》,周一围饰演柴荣王子; 10月,拍摄了由刘伟强导演、陈可辛监制的武侠电影《血滴子》,饰杀手布喀