2001年,杨幂成了亭亭玉立的少女。由于忙于上学,因此杨幂就没有继续拍戏,和同学们一样过着从家到学校的两点一线的生活。有段时间,杨幂感到有些迷茫,觉得和演员这份职业的缘分走到了尽头。读高中时,杨幂在同学的怂恿下,把照片寄到一家时尚杂志社。没想到,几天后杨幂接到了编辑的电话:"你来拍照片吧。"就这样,杨幂成为这家杂志的平面模特。精致的五官、典雅的气质,使杨幂博得了"小赫本"之称。
2004年,杨幂兴冲冲地参加《神雕侠侣》的试镜。她原本是奔着郭芙角色而去的,却意外地被选为"小东邪"郭襄的饰演者。导演张纪中说:"杨幂是往那儿一站,就让我心里有底的小家伙。"杨幂版郭襄扮相甜美至极,气质也和她颇为相符,深受观众的喜爱和赞誉。紧接着,杨幂在电视剧《聂小倩》中饰演女主角小倩,在电视剧《尚书房》中出演"女二号"敦儿。
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